Carlos Alberto był 53-krotnym reprezentantem Canarinhos, zaś podczas kariery piłkarskiej rozegrał ponad 400 spotkań w barwach Santos FC i Fluminense. Jego kariera menedżerska trwała ponad 20 lat, zaś na swoim koncie miał prowadzenie między innymi kilka brazylijskich klubów oraz reprezentacje Omanu i Azerbejdżanu.

Najmocniej swoje piętno w historii piłki nożnej Carlos Alberto odcisnął jednak podczas zwycięskiego finału mistrzostw świata 1970 w Meksyku, kiedy jako kapitan zespołu wykończył kapitalną akcję zespołową pieczętując wiktorię reprezentacji Brazylii z Pele w składzie nad Włochami aż 4:1.

Alberto zmarł w wieku 72 lat w Rio de Janeiro. Bezpośrednią przyczyną był atak serca.